我国学者在氮氧化物排放控制领域取得重要进展

图1 (a) 单原子催化剂Mo₁/Fe₂O₃的AC-STEM图；(b) Mo-Fe双核位结构图；(c) 催化剂的H₂-TPR图；(d) SCR反应速率和活化能图。

　　在国家自然科学基金项目（批准号21177030、21976037）等资助下，复旦大学环境系唐幸福研究团队在控制PM_2.5前体物氮氧化物排放领域取得重要进展，相关研究成果以“Single-atom catalysts reveal the dinuclear characteristic of active sites in NO selective reduction with NH₃”（单原子催化剂揭示氨选择性催化氧化氮氧化物催化剂的双核活性位特征）为题，于2020年3月24日在线发表于Nature Communications，论文链接为：https://www.nature.com/articles/s41467-020-15261-5。

　　氮氧化物（NOx）是大气污染物PM_2.5和臭氧的重要前体物，同时也是造成酸雨等自然灾害的主要元凶之一。人为活动排放的NOx主要来自于化石燃料的燃烧，在控制氮氧化物排放的各项技术中，氨选择性催化还原氮氧化物（NH₃-SCR）是效率最高且应用最广泛的脱硝技术，但其高活性催化位所具有的结构特征至今尚不清楚，已经成为开发高效SCR催化剂的主要障碍。针对该难题，唐幸福团队设计了一系列单原子催化剂，成功地获得了高效SCR催化剂活性位的共同结构特征。如图1所示，酸性的单原子Mo锚定于具有氧化还原性的Fe₂O₃表面，得到了单原子催化剂Mo₁/Fe₂O₃，同时单个Mo原子与一个相邻的表面Fe原子形成一个具有酸性-氧化还原性的双核位。研究表明单原子催化剂Mo₁/Fe₂O₃的SCR活性随双核位数量的增加而线性增加，但表观活化能保持不变，这证明酸性-氧化还原性双核位是SCR的催化活性位。为了获得高效SCR催化剂活性位的共同结构特征，作者进一步设计了具有不同酸性-氧化还原性的双核位单原子催化剂W₁/Fe₂O₃和Fe₁/WO₃，其SCR活性趋势和表观活化能的特征与单原子催化剂Mo₁/Fe₂O₃的结果完全一致。因此，酸性-氧化还原性双核位是高效SCR催化剂的共同结构特征，优化双核位的酸性和氧化还原性对高活性SCR催化剂的开发具有重要意义。