我国学者在非晶C₃N₄锚定Au单原子基底增强拉曼散射光谱方面取得进展

图 (a) Au1/ACN样品的HAADF-STEM图；(b) 电子定域函数(ELF)；(c) 不同Au含量的Au₁/ACN样品的拉曼强度图；(d) 偶极矩(μ)模拟计算图；(e) 电荷密度差分模拟计算图

　　在国家自然科学基金项目（批准号：52022006、51532001）等资助下，北京航空航天大学郭林教授、王晓天教授与合作者在非晶锚定单原子增强拉曼光谱方面取得进展。相关研究成果以“Au单原子锚定在2D非晶C₃N₄上用于单位点拉曼增强（Au atoms anchored on amorphous C₃N₄ for single-site Raman enhancement）”为题，于2022年11月发表在《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society）杂志上，论文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.2c07413。

　　该研究通过从头算分子动力学（AIMD）和密度函数理论（DFT）模拟计算，预测了非晶C₃N₄（can）比晶体更有利于捕获金属单原子，因为ACN中原子结构的无序排列，存在更多具有不饱和配位的悬空键，使其更容易锚定金属单原子。然后通过浸渍吸附-还原法成功制备了Au单原子锚定在2D ACN上（Au₁/can）的稳定的单原子基底材料。

　　材料尺度从块体到纳米团簇，SERS基底材料的研究由来已久；然而，尺度缩小到原子级别的单原子SERS效应还鲜有报道。该研究报道了一种Au单原子锚定2D非晶C₃N₄ （Au₁/can）的新型SERS基底材料。Au₁/ACN表现出了显著的单原子增强拉曼散射效应，且具有优异的光谱稳定性和可重现性。即使在激光照射区域内只有约2.5%面积覆盖的Au单原子，增强因子也能达到2.5×10⁴。基于显著的单原子SERS效应，研究提出了一种新的单原子电荷转移（SACT）机制；Au单原子的高电子态密度（DOS）和强电子离域性，极利于电荷转移过程，从而放大分子拉曼散射信号。该工作将为单原子材料应用于表面增强拉曼光谱领域提供了新思路。