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工程与材料科学部

    我国学者在热电能源材料研究领域取得进展

    日期 2022-09-05   来源:工程与材料科学部   作者:陈克新 方方  【 】   【打印】   【关闭

    图 声-电解耦增强N型SnSe层外3D电子-2D声子传输特性。(a)Br掺杂Se位实现了SnSe在层外方向的电子遂穿;(b)Cl掺杂Se位降低了形变势,促进了SnSe在层外方向的电子遂穿,同时在Sn位引入Pb,不但进一步强化了Cl引起的低形变势,还可显著降低晶格热导率

      在国家自然科学基金项目(批准号:51925101)等资助下,北京航空航天大学赵立东教授率领其团队,在热电能源材料研究领域取得进展。相关研究成果以“层间声-电解耦实现高热电性能(High thermoelectric performance realized through manipulating layered phonon-electron decoupling)”为题,于2022年3月25日在《科学》(Science)上发表。论文链接:https://www.science.org/doi/10.1126/science.abn8997。

      热电能源转换技术是一种依托热电器件实现热能与电能的直接相互转换的技术,在发电与制冷领域有着十分广阔的应用潜力。相比于传统发电与制冷技术,热电能源转换技术有着体积小、可靠性高、无噪音、绿色环保等特点。研发高性能热电材料,提升热电器件的能量转换效率,可以有效推动热电模块在发电、制冷的应用,助力我国“碳达峰、碳中和”目标的实现。高性能热电材料要求材料能在大温差下,同时具备高的电传输特性与低的热传输性能,然而高导电和低导热是一对矛盾,众多热电参数之间的复杂物理联系形成了紧密的声子-电子耦合关系。解耦热电材料声-电耦合关系、解决导电与导热的矛盾是热电领域的关键科学问题。

      SnSe是一种具有本征低热导率的各向异性层状材料。阴离子掺杂的N型SnSe晶体具备由电子离域交叠杂化而形成的层间电荷传输通道,从而实现了“3D电子-2D声子”的传输特性。晶体结构对称性调整可以进一步促进N型SnSe晶体的声-电解耦,实现“3D电子-2D声子”传输特性的增强,提升材料的宽温域热电性能。通过掺杂/固溶等方式在SnSe晶体中引入应力,调整原子间的占位关系可以实现对SnSe晶体结构对称性的调整。本工作依次通过掺杂Cl元素与固溶适量Pb成功提升了SnSe的晶体结构对称性(通过高温同步辐射实验验证)。分析表明Cl掺杂SnSe相比于Br掺杂SnSe具有更低的形变势,从而由晶格振动(声子)引起的载流子散射大幅降低,即声-电耦合程度大幅降低,载流子迁移率 (μ) 提升 ~30%;同时引入适量的Pb,不但可以进一步强化Cl引起的低形变势,还可显著降低 ~25%的晶格热导率 (κlat),促进了N型SnSe晶体的声-电解耦,成功提升n型SnSe晶体的层外热电性能(图)。优化后的N型SnSe表现出优异的宽温域热电性能(ZTave ~1.7@300-773 K),与P型SnSe在同温域内的性能相近(ZTave ~1.9@300-773 K),为构建完全由SnSe基热电材料组成的热电器件打下坚实基础。

      此工作利用层状材料在层外方向的低热导特点,通过调节晶体结构对称性在层外方向改善了载流子在层间的迁移,从而促进了层间方向的电子遂穿,证明了利用层状结构可以有效解耦热电领域中的声-电矛盾。