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图1 具有极性涡旋拓扑的铁电聚合物P(VDF-TrFE)薄膜(A)薄膜中晶格结构与极化分布示意图(B)薄膜中的大尺寸平躺片晶(C)单个P(VDF-TrFE)片晶内的极性涡旋拓扑(D)单个P(VDF-TrFE)片晶内的空间周期性太赫兹吸收(E)沿P(VDF-TrFE)主链方向的低频介电弛豫现象
在国家自然科学基金项目(批准号:51788104、51625202)的资助下,清华大学材料学院南策文院士和沈洋教授团队与合作者在铁电聚合物中的涡旋极性拓扑研究领域取得进展。研究成果以“铁电聚合物在应变下的极性涡旋拓扑(Toroidal Polar Topology in Strained Ferroelectric Polymer)”为题,于2021年3月5日在线发表在《科学》(Science)杂志上。论文链接:https://science.sciencemag.org/content/371/6533/1050。《科学》杂志同期配发了美国加州大学伯克利分校教授Lane Martin题为“极化的旋转与涡旋(Whirls and Swirls of Polarization)”的观点评述文章。
由铁性序参量在实空间组装而成的涡旋性拓扑物态具有拓扑保护等新奇的物理性质,在可重构电子器件中有巨大的应用前景,是近十年来凝聚态物理领域的前沿和热点,但在柔性铁电材料中尚未见报道。柔性铁电材料聚(偏氟乙烯-三氟乙烯)(P(VDF-TrFE))的铁电响应长久以来被认为仅来自垂直链偶极随着主链旋转引发的极化,其内部的极性拓扑组装规律以及铁电响应机制仍然有待探明。
该研究团队利用聚合物片状晶体的尺寸限域效应及PVDF-TrFE中独特的自发极化绕链旋转自由度,通过对铁电聚合物进行熔融结晶处理,在厚度为100 nm的P(VDF-TrFE)薄膜内诱导了横向尺寸达40 μm的平躺片晶。在该类聚合物片晶中,成功地观察到了具有显著涡旋序的极性拓扑,并探明了片晶中高达7.3%的巨拉伸应变导致极性涡旋拓扑产生的机理(见图1)。发现了由涡旋拓扑中连续转动的极化所导致的空间周期性太赫兹吸收现象,并观察到P(VDF-TrFE)薄膜在低频率下的弛豫介电响应,揭示了P(VDF-TrFE)可沿平行碳链方向表现出显著的铁电极化翻转与压电响应,且微区压电响应展现出了涡旋状的分布特征。
该研究团队在铁电聚合物材料中观察到了一类新颖的极性涡旋拓扑,更新了传统的“聚合物铁电响应仅来自垂直链偶极随着主链的旋转”的结论,补充了铁电聚合物在平行主链方向的极化响应,不仅为聚合物铁电材料中的拓扑物态调控开辟了新途径,也为柔性电子器件在多场激励下的可重构化提供了全新的设计思路。