图 单原子-纳米团簇共存Ni/MTAC催化剂的合成策略与结构表征
在国家自然科学基金项目（批准号：52436006、52476144）等资助下，中南大学孙志强教授团队与英国卡迪夫大学Graham J. Hutchings教授团队合作，开展了生物乙醇重整制氢催化剂设计及反应机理研究。研究成果以“单原子和纳米团簇协同催化促进生物乙醇活化与脱氢”（Concerted catalysis of single atom and nanocluster enhances bio-ethanol activation and dehydrogenation）为题，于2025年4月26日在线发表在《自然·通讯》（Nature Communications）期刊。论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-025-59127-0。
氢能因其高能量密度与清洁环保的特性，被广泛视为最具发展前景的新兴能源之一。生物乙醇水蒸气重整作为一种利用可再生生物质资源制备氢气的绿色路径，具有重要的战略意义，有助于降低对传统化石能源的依赖。然而，该过程在实际应用中仍面临催化剂活性不高、稳定性差等诸多挑战。
对于异相催化反应，单原子催化剂和纳米团簇催化剂因其高活性和原子利用率受到广泛关注，但两者共存特性及其潜在协同效应尚不明确。该研究以Mo2TiAlC2为载体，构建了单原子、纳米团簇以及单原子-纳米团簇共存的三种原子级Ni催化剂体系。研究发现单原子-纳米团簇共存体系展现出更优异的制氢性能，在550°C条件下，其氢原子利用效率较单原子提高了43.7%，较纳米团簇提升了29.3%，并在连续反应120小时后仍保持良好的稳定性。机理研究进一步揭示了该体系的协同催化机制：Ni单原子主要促进乙醇分子的吸附与活化，纳米团簇则有效降低了后续脱氢反应的能垒，两者共同作用实现了高效制氢。其中，活性位点由Ni-Mo合金化的单原子及其邻近的Ni纳米团簇共同构成，展现出良好的结构协同与催化性能。
该项研究证实了单原子-纳米团簇协同催化在生物乙醇重整制氢中的显著优势，为高效催化位点的构建和新型催化剂的设计提供了新思路。