在国家自然科学基金项目(批准号:52325206、U2001220、92470110)等资助下,清华大学深圳国际研究生院康飞宇教授、贺艳兵教授团队联合天津大学杨全红教授团队在固态电池领域取得新进展。相关研究成果以“用于固态电池的塑性固态电解质界面层(A ductile solid electrolyte interphase for solid-state batteries)”为题,于2025年10月30日在线发表于《自然》(Nature)期刊上。论文链接:https://www.nature.com/articles/s41586-025-09675-8。
固态锂金属电池凭借其高能量密度和高安全性,被广泛认为是下一代动力电池的发展方向。研究表明,锂金属负极表面形成的传统富无机组分固态电解质界面(SEI)虽然具有高杨氏模量,但是其“本征脆性”使其在循环过程中易发生“脆性断裂”。该结构缺陷会引发锂离子传输动力学迟滞、锂枝晶生长加剧以及界面副反应,最终制约固态电池在低温和大电流密度下的稳定循环寿命。如何突破SEI的“脆性断裂”限制,实现长寿命、稳定的界面锂离子传输,是该领域亟待解决的核心难题。
针对上述挑战,研究团队提出了将“塑性”特征作为新型SEI组分筛选的核心指标,利用人工智能加速的理论筛选发现硫化银、氟化银等材料兼具良好的塑性变形能力和低锂离子扩散能垒。由此,设计了一种含AgNO3添加剂和Ag/Li6.75La3Zr1.5Ta0.5O12(LLZTO)填料的有机/无机复合固态电解质,该体系可在固态电池运行中通过原位置换反应将脆性Li2S/LiF组分转化为塑性Ag2S/AgF组分,构建出具有“外柔内刚”梯度结构的SEI。研究结果显示,该固态电池在低温和大电流密度条件运行过程中展现出卓越的电化学性能:在室温以及15 mA cm–2的电流密度和15 mA h cm–2面积容量下,锂金属对称电池能够稳定循环超过4500小时;在-30℃环境、5 mA cm–2的电流密度和5 mA h cm–2面积容量下,对称电池仍能够稳定循环7000小时以上;匹配 LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2正极的固态电池也具有大倍率(20 C)和低温(-30℃)电化学性能。
该工作突破了传统SEI聚焦追求“坚硬”的设计理念,将“塑性”作为特征指标,为固态电解质组分设计和理想界面层精准构筑提供了理论依据,有助于推动固态电池的实用化研发和产业化应用。

图 含Ag2S/AgF塑性SEI的设计。(a)不同组分体积模量与剪切模量的比值;(b)SEI组分体相及界面处的锂离子扩散势垒;(c)锂离子沿Li2S-Ag2S界面的扩散势垒及示意图;(d)传统富无机SEI脆性大、易破碎;(e)含Ag2S/AgF塑性SEI具有优异的变形能力和结构稳定性