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在国家自然科学基金(批准号:12550401、12274365、12374163)等资助下,浙江大学汤衍浩研究组联合徐远锋研究员、朱诗尧院士以及日本物质材料研究机构的合作者,通过发展莫尔超晶格中低能电子激发的激子共振拉曼探测方法,首次在莫尔超晶格中观测到手性自旋模式,实现该模式的有效多场调控,开启了莫尔体系中关联电子激发的前沿研究。成果以“Gate-tunable chiral spin mode in WSe2/WS2 moiré superlattices”为题发表于《Science》,论文链接:https://www.science.org/doi/10.1126/science.adq6530 。
手性自旋模式是多体相互作用与自旋轨道耦合(SOC)共同作用下,在SOC劈裂能带之间形成的一类新颖自旋集体激发。由于其独特的对称性和自旋响应特征,该模式不仅有助于理解强关联体系的基态物理,也有望为新型自旋量子器件的研究提供新的物理基础。然而,莫尔超晶格体系乃至二维材料,一直缺乏毫电子伏能量尺度的低能电子激发的有效探测方法,制约了对相关集体激发及其微观机制的深入认识。
针对这一问题,研究团队充分利用半导体过渡金属硫族化物(TMD)中丰富的激子物态及其显著的光学共振效应,发展了基于激子共振增强的低波数拉曼光谱探测方法,提高了对低能电子激发的探测能力。依托高质量的TMD莫尔异质结器件,结合偏振、磁场和载流子掺杂等多种调控手段,系统研究了莫尔超晶格中的低能电子集体激发及其响应特征。在此基础上,研究团队获得了支持手性自旋模式的两项关键实验证据:第一,通过偏振分辨拉曼测量,发现该模式具有反对称拉曼张量,表现出赝矢量对称性,与手性自旋集体激发的对称性特征相吻合;第二,通过外加磁场调控,观察到该模式具有与SOC劈裂能带相对应的特征性自旋磁场响应(图),进一步支持了其自旋集体激发的物理起源。研究团队还通过分析该模式随载流子掺杂的演化规律,揭示了其与关联电子基态之间的密切联系,并为填充数为1时体系处于电荷转移绝缘态的微观图像提供了实验依据。此外,该模式表现出较强的拉曼散射信号和良好的温度鲁棒性,为后续研究其动力学特征和调控机制创造了有利条件。
该研究在TMD莫尔超晶格中发现了新颖的手性自旋集体激发,并通过多种实验手段实现了对该模式的有效调控。一方面,研究结果丰富了对莫尔超晶格中电子关联效应、自旋轨道耦合及集体激发之间相互作用的认识;另一方面,所发展的激子共振低波数拉曼探测方法,为研究二维材料中毫电子伏能量尺度的低能电子激发提供了新的实验途径,为进一步探索新奇激发模式及其潜在应用奠定了基础。

图 (a) 莫尔异质结器件;(b) 赝矢量对称性通道中的手性自旋模式及其掺杂演化;(c) 手性自旋模式的磁场演化