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资助成果
我国学者在质子耦合能量转移机制研究方面取得进展
日期:2026-03-16
来源: 化学科学部
作者:刘道彬 沈祥建
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图 量子点-分子体系质子穿梭辅助三线态传能机理图及激发态动力学、动力学同位素实验和质子振动的波函数重叠积分

  在国家自然科学基金项目(批准号:22173098、22303109、22573105)等资助下,中国科学院大连化学物理研究所吴凯丰研究员团队在质子耦合能量转移机制研究方面取得进展,研究成果以“质子穿梭辅助三线态能量转移(Proton shuttle-assisted triplet energy transfer)”为题,于2026年3月9日发表在《自然·材料》(Nature Materials)杂志上,论文链接:https://www.nature.com/articles/s41563-026-02535-4。

  三线态能量转移因独特的化学反应活性,在光化学与能源光伏领域备受瞩目。在电子与能量转移过程中,质子耦合能够显著影响体系的势能面,并对其反应动力学产生重要影响。为此,质子参与的三线态能量转移过程极其复杂。

  上述研究团队通过构建硒化锌量子点与苯酚-吡啶二分体的杂化体系,借助超快瞬态吸收光谱与动力学同位素效应实验,揭示了从量子点到分子的质子穿梭辅助三线态传能新机制。在光激发下,量子点的空穴首先转移至苯酚分子,同时诱导质子从苯酚氧原子转移至吡啶氮原子;随后,电子从量子点注入苯酚氧自由基,并驱动质子从吡啶鎓盐反向转移至苯酚氧原子。在这两步电荷转移过程中,质子在苯酚与吡啶基团间往复穿梭,最终完成了三线态激子从量子点向二分体的高效转移。变温超快光谱显示这两步转移过程都没有明显的温度依赖性,有力证明了质子穿梭主要遵循量子隧穿路径,这与理论计算所得的质子振动波函数重叠积分结果高度吻合。相较于不含活泼质子的对照体系,质子穿梭机制显著提升了三线态能量转移的速率与效率。