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图 自由基反应的量子化学成像
在国家自然科学基金项目(批准号:21974123)等资助下,浙江大学冯建东团队提出一种量子传感驱动的工况条件下的化学显微成像方法(Quantum-Sensing-enabled Chemical Operando Microscopy, QCOM),并用于光催化反应过程中自由基的原位成像研究。相关成果以“量子传感驱动的化学反应自由基原位成像(Quantum-sensing-enabled in situ imaging of free radicals in chemical reactions)”为题,于2026年2月27日发表于《自然·催化》 (Nature Catalysis) 杂志上。论文链接:https://www.nature.com/articles/s41929-026-01499-7。
化学反应中的自由基等中间体往往寿命短,且浓度低和空间分布不均,其原位观测对理解反应路径与动力学具有重要意义。电子顺磁共振可提供自由基的定性信息,但通常缺乏空间分辨能力;光学成像方法(如单分子荧光显微镜、单分子电化学发光显微镜)虽然灵敏度和空间分辨率较高,但往往要求体系具备发光过程。针对这一挑战,上述团队利用金刚石中的氮空位(NV)色心作为量子传感探针,提出一种基于NV量子传感的多物理场显微成像策略。该策略探测反应微区诱导的自由基局域信号变化并实现并行读出,从而获得可用于反应过程表征的时空分辨图像,并据此研制了具备自主知识产权的量子工况化学显微镜(QCOM)。当反应生成自由基时,其未成对电子与NV色心发生相互作用,利用弛豫相关测量将该相互作用转换为成像对比度,实现了约312纳米、灵敏度为4个自由基的探测灵敏度。在光催化水解反应中,该研究团队揭示了自由基生成过程的时空演化动力学过程,并在该体系中观察到“顺序激活”的时空特征。