图 剪切应力诱导的可逆巨压电响应示意图
在国家自然科学基金项目（批准号：92370104）等资助下，西湖大学理学院物理系刘仕研究员团队基于机器学习分子动力学，发展了一种可在有限温度下准确计算有机–无机杂化材料压电张量的方法，并据此揭示了有机–无机杂化钙钛矿中“弱极化、强压电”现象的物理起源。研究成果以“对称性支配的偶极子随机跃迁诱导的可逆巨压电效应（Giant reversible piezoelectricity from symmetry-governed stochastic dipole hopping）”为题，于1月2日在线发表于国际学术期刊《物理评论快报》（Physical Review Letters）上，论文链接：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/vxdj-zpy3。
压电材料作为实现机械能与电能互相转换的核心功能材料，在传感器与驱动器等领域发挥着关键作用。长期以来，高性能压电材料主要由钛酸钡等无机陶瓷主导。分子基铁电体虽具有柔性好、易加工等优势，但由于其自发极化强度较弱，压电性能通常难以与陶瓷材料相媲美。2017年，《科学》杂志报道了一种有机–无机杂化钙钛矿TMCM-CdCl3，其压电系数高达220 pC/N。然而，这一发现也带来一个令人困惑的问题：该材料的自发极化强度仅为钛酸钡的20%，却展现出与之相当的压电响应，挑战了压电性与极化强度正相关的传统认知，其微观物理机制亟待厘清。
准确计算TMCM-CdCl3等分子铁电体的压电系数，一直是一个难题。传统的密度泛函微扰理论未能充分考虑有限温下的非谐效应，计算结果显著低于实验值；而基于外电场的模拟方法则受限于材料较弱的自发极化强度，难以获得有效响应。为突破这一瓶颈，研究团队发展了一种基于应力–极化关系的新型计算方法，引入深度神经网络对体系极化进行高精度预测。在此基础上，利用深度势能分子动力学模拟，计算了该材料在300 K下的完整压电张量，理论预测的有效纵向压电系数为211 pC/N，与实验值高度吻合，验证了该方法的准确性与可靠性。
团队进一步解析了巨压电效应的微观根源。分析表明，实验上观测到的压电响应并非源于宏观尺度上的相变或极化矢量的连续旋转，而是由对称性约束下有机分子的随机离散跳跃式旋转所驱动。在较小的剪切应力作用下，由于局域势能面中的C3对称性被破坏，部分有机分子能够克服势垒，在平面内发生120°的离散旋转，从一个高能势阱跳跃至另一个低能势阱中，进而引发显著的极化变化。
这一发现澄清了TMCM-CdCl3中“弱极化、强压电”的物理起源，为设计新型高性能分子压电材料提供了重要的理论指导。该研究融合了人工智能方法与物理建模手段，在探索复杂材料体系的动力学行为中展现出强大的分析能力，也彰显了人工智能方法在材料科学前沿研究中的巨大潜力。