图 共进料氢气促进氧化镓基丙烷脱氢催化剂
在国家自然科学基金项目（批准号：22121004、22122808、U1862207）等资助下，天津大学巩金龙教授团队在丙烷脱氢催化剂创制和反应机理研究中取得进展。研究成果以“介稳态镓氢化物介导丙烷临氢脱氢（Metastable gallium hydride mediates propane dehydrogenation on H2 co-feeding）”为题，于2024年1月2日刊发在《自然●化学》（Nature Chemistry）杂志上。论文链接：https://doi.org/10.1038/s41557-023-01392-x。
丙烯是三大合成材料的基本原料之一，作为重要的石油化工产品，在国民经济中占据重要地位。丙烷脱氢（Propane dehydrogenation）因产品单一性好、经济效益高、石油依赖性低等成为当前备受瞩目的丙烯生产技术。然而，作为强吸热反应，丙烷脱氢制丙烯受热力学平衡限制，需在高温下进行，易导致催化剂结焦失活。因此，创新丙烷脱氢催化剂及工艺，抑制结焦并延长催化剂寿命，是提升丙烯生产效率的重要一环。
该研究团队基于对催化剂表面氢物种的观察和认识，提出“氢化物介导催化”机理，发现在氢气共进料条件下，金属氧化物催化剂表面形成介稳态氢化物，既有效抑制结焦又增强了活性位点的碳氢活化能力，同时提升了丙烷脱氢活性和选择性。基于此，该团队构建了金属氧化物临氢催化反应体系，通过氢气分压调控了催化剂表面氢化物覆盖度，建立了定量描述氢化物覆盖度与丙烯生成速率之间关系的动力学模型。在该模型指导下，创制了微量贵金属和碱金属修饰的金属氧化物催化剂，进一步增加了催化剂表面氢化物覆盖度，提升了丙烯生产效率。