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图1 A:界面材料筛选流程图;B:Mg-Ag-Cu-Sb四元相图;C:室温电阻率与熔点二维图
图2 A所制备的热电器件照片;B器件转换效率对比
在国家自然科学基金项目(批准号:52130106)资助下,哈尔滨工业大学蔡伟教授团队隋解和教授、刘紫航教授与哈尔滨工业大学深圳校区、西安交通大学以及德国和美国科研人员合作,提出了一种高稳定性热电界面材料的筛选策略。研究成果以“热电界面材料的筛选策略(Screening strategy for developing thermoelectric interface materials)”为题,于2023年11月24日在《科学》(Science)杂志上发表。论文链接:https://www.science.org/doi/10.1126/science.adg8392。
热电材料是一种能够实现热能与电能之间直接相互转换的功能材料,由其构成的热电器件具有结构简单、可靠性高、寿命长、无污染等优点,在固态制冷和同位素温差发电器领域已获得应用,在废热回收领域具有广阔的应用前景。界面材料是构成热电器件不可或缺的重要组成部分,用来阻隔钎料与热电材料间的界面反应,从而维持器件在长期服役过程中的稳定性。当前界面材料的设计多通过高通量试验筛选过渡族金属元素,材料的选择空间有限,急需拓宽合金或化合物作为潜在的界面材料。然而合金与化合物种类庞大,无法通过试错法进行有效筛选。因此,如何高效地为热电材料筛选出高稳定性的界面材料是热电领域的重要课题。
从吉布斯自由能的角度看,由热电材料组成元素与金属形成的反应物与热电材料能够形成稳定的界面结构。因此,团队以多组元MgAgSb高性能低温热电材料为例,通过理论计算相图预测能与热电材料形成两相平衡的化合物,再结合化合物的室温电阻率和熔点作为判据,为MgAgSb筛选出界面材料MgCuSb,建立了热电界面材料高效筛选策略(图1),并通过不同温区代表性热电材料的界面材料筛选证实了其普适性。MgCuSb/MgAgSb接头经553 K退火16天仍保持稳定的界面结构和低的接触电阻率(< 1 μΩ cm-2),MgAgSb/Mg3.2Bi1.5Sb0.5基热电器件在低温端293 K,温差300 K时转换效率高达9.25%,且器件性能可靠性得到美国和德国研究机构的第三方独立验证(图2)。该成果为热电器件的界面材料高效筛选和开发提供了新思路。