图 氮掺杂单原子层非晶碳
在国家自然科学基金项目(批准号:51532001、52025025)等资助下,北京航空航天大学郭林教授与合作者在氮掺杂单原子层非晶碳材料的可控合成研究方面取得进展。相关成果以“氮掺杂单原子层非晶碳(Nitrogen-doped amorphous monolayer carbon)”为题,于2024年9月25日在线发表于《自然》(Nature)。论文链接:https://www.nature.com/articles/s41586-024-07958-0。
诺贝尔物理学奖得主P. W. Anderson 1995年在《Science》撰文指出,非晶材料的本质和形成机理是凝聚态物理领域最深刻和有趣的问题。与晶体材料的周期性规则原子排列不同,非晶材料的无序结构使其性质难以预测和调控。早在1932年,芝加哥大学W.H. Zachariasen教授提出了“连续随机网络(Continuous random networks)”模型,利用二维网络结构来描述非晶材料的独特结构特征。1996年,美国科学院院士Steven G. Louie在Phys. Rev. B发表文章,预测二维非晶碳材料可能包含复杂的五元环和七元环结构。然而,如何精准地合成这类独特的单原子层非晶材料是一个挑战性课题。
郭林教授团队提出了一种全新的“液相限域聚合”合成新方法。通过层状模板的限域作用抑制分子聚合过程中的三维旋转和缠绕,使分子在二维平面内发生聚合,突破了吡咯单体在传统聚合中局限于α-C位点交联的限制,促进了β-C和N位点的交联聚合,最终形成了五、六、七元环共存的二维非晶平面网络结构,成功在实验上验证了W. H. Zachariasen和Steven G. Louie提出的理论预测。研究团队精确解析了碳原子和氮原子在二维非晶碳网络中的分布,确认了氮原子嵌入到五、六、七元环混合的二维拓扑网络中,氮掺杂浓度可达9%。光学和电学性质测试表明,该材料具有p型半导体特性,为研究原子掺杂对二维非晶碳材料的电子局域化现象的影响提供了理想的研究平台。研究团队还将这一普适性的合成策略成功应用于含其他杂原子的单层非晶碳材料的制备。
该工作为开发性能优越的二维非晶材料开辟了新的研究方向,在电子器件、储能、催化等领域具有潜在的应用前景。