近日，理学院陆瑞锋教授课题组在固体谐波辐射机制的理论研究方面取得突破，相关研究成果于2018年6月18日在线发表在美国物理学会著名学术期刊《物理评论快报》(Physics Review Letters，简称PRL)上，论文题目为“跃迁偶极矩及其相位在晶体奇、偶高次谐波产生中的角色”（Role of the Transition Dipole Amplitude and Phase on the Generation of Odd and Even High-Order Harmonics in Crystals）。该论文的第一作者是理学院2013级博士研究生蒋士成，陆瑞锋教授与美国堪萨斯州立大学林启东教授为共同通讯作者，南京理工大学为第一完成单位。这是今年我校继阚二军教授团队之后发表的第二篇PRL论文，表明我校物理学科建设取得了优异的成绩，具有良好的发展潜力。
高次谐波（High-order Harmonic Generation）是强激光与靶材相互作用时高阶非线性效应过程中辐射的光信号，具有很宽的频谱，目前已经成为众多激光实验室实现阿秒脉冲的首选光源。由于高次谐波辐射过程携带着目标靶材的结构信息以及动力学信息，高次谐波谱也是用来探测靶材结构、电子及核动力学过程的有效工具。在超快超强激光物理研究中，通常采用气相介质来产生高次谐波，自2011年斯坦福大学科研人员用ZnO晶体作为介质获得高次谐波以来[S. Ghimire et al., Nat. Phys. 7, 138 (2011)]，固体谐波辐射吸引了全球许多知名研究机构和课题组的兴趣。得益于晶体材料的原子高密度性，在相同驱动激光条件下，实验上产生的高次谐波信号强度相比气相介质大幅提高 [T. T. Luu et al., Nature 521, 498 (2015)]。同时，固体高次谐波信号还可以用于重构晶体能带结构[G. Vampa, Phys. Rev. Lett. 115, 498 (2015)]、贝里曲率[T. T. Luu & H. J. Wörner, Nat. Commun. 9, 916, (2018)]、空间结构 [J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 51, 114002 (2018)] 等。
图1. 理论模拟的氧化锌晶体高次谐波与实验比较
然而，所有充满前景的应用都必须建立在对固体谐波辐射物理机制的正确理解上。在此之前，斯坦福大学的第一个固体谐波实验数据从来没有被理论模型或者数值计算真正重复出来，原因在于人们在理论模拟时采用了过度近似，导致晶体的空间对称性在物理模型中的缺失。陆瑞锋教授课题组从外场中的含时薛定谔方程出发，严谨地推导出半导体布洛赫方程组，并提出能带之间的跃迁矩阵元相位正是体现晶体对称性是否破缺的关键物理参量 [S. Jiang et al., Physical Review A 96, 053850 (2017)]。此次发表在PRL上的工作 [S. Jiang et al., Physical Review Letters 120, 253201 (2018)]，应用改进的物理模型，理论上首次定性重现出第一个固体谐波实验数据的细节，并且阐明了源于晶体空间对称性破缺的奇、偶次固体谐波产生机制。此外，通过与美国中佛罗里达大学M. Chini课题组提供的实验数据的对比，进一步验证了课题组提出的新的理论观点。
该工作得到了国家自然科学基金、江苏省杰出青年基金、中央高校基本科研业务费专项资金、南京理工大学“卓越计划”青年拔尖人才选聘计划、CSC国家建设高水平大学公派研究生项目等项目，以及理学院、科研院、研究生院和人事处等相关部门的支持。
陆瑞锋教授课题组主要围绕超强超快激光物理、原子与分子物理、材料物理、能源与环境等领域的前沿课题，发展理论模型、开发计算软件并结合第一性原理计算与分子动力学模拟进行相关应用基础研究。最近课题组在多层石墨烯海水脱盐、硼氮纳米管内单原子限域催化以及稠环聚酞菁的多功能气体分离等理论模拟研究方面取得了良好进展，论文分别发表于Carbon 136, 21 (2018)、Physical Chemistry Chemical Physics 2018, DOI: 10.1039/C8CP01957F、Physical Chemistry Chemical Physics 2018, DOI: 10.1039/C8CP01648H上，并被两刊编辑邀请做封面、后封面、前封面报道。近年来，该课题组注重加强与实验课题组的合作研究，例如电催化方面的合作成果发表于Advanced Materials 30, 1705045 (2018)、氮气离子激光的合作成果发表于Physical Review Letters 116, 143007 (2016) 和Optics Express 26, 133131 (2018)。
图2. 波纹状双层石墨烯用于海水脱盐
图3. 硼氮纳米管内单镍原子限域催化一氧化碳氧化反应
图4. 多孔单层膜——稠环聚酞菁用于多功能气体分离
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