近日,东南大学能源与环境学院、环境功能高分子江苏省重点实验室汪勇教授团队以“Electron Donor-Acceptor Interactions Enabling Aqueous Synthesis of Covalent Organic Frameworks with Unprecedented Crystallinity and Porosity for Water Extraction from Arid Air”(“利用电子供体-受体相互作用水相合成高结晶共价有机框架用于大气集水”)为题在国际期刊《Angew Chem Int Ed》(德国应用化学)上发表研究型文章。
共价有机框架(COFs)是一种通过共价键连接形成的结晶性多孔材料,在能源转化与环境催化等领域展现出巨大应用潜力。然而, COFs的合成通常依赖于复杂的有机溶剂体系,同时由于动力学壁垒和单体水溶性差,直接在水中制备高度结晶与长程有序的COFs结构仍存在巨大挑战。
在此,研究团队从单体与催化剂分子之间的电子转移性质出发,构建一系列兼具水溶性以及反应活性的电子供体-受体(EDA)络合物中间体。根据动态共价化学的原理,设计合成了一系列不同键接的COFs,同时得益于反应的高度可逆,所制备的COFs均表现出优异的结晶度与超高的比表面积,远优于有机溶剂体系的产物。由于反应体系的均一性,EDA介导COF水相合成策略表现出良好的放大化潜力,在保证结晶度与孔结构的前提下,能够实现单批次克级COFs的制备。该放大合成的COFs展现出优异的水蒸气吸脱附动力学速率,在自然光条件下成功实现连续多日产水,为解决干旱地区淡水短缺问题提供了可持续的技术方案。EDA络合策略不仅解决了“COFs水中筑晶”这一长期挑战,更通过分子层面的电子转移相互作用,实现了结构与性能的双重突破,是绿色化学、功能材料以及环境应用交叉的新范式。
东南大学能源与环境学院博士研究生高菁林与至善博士后殷聪聪为论文的共同第一作者,通讯作者为汪勇教授,东南大学为论文唯一通讯单位。本研究得到了国家自然科学基金和江苏省自然科学基金等项目的资助。
文章链接:https://doi.org/10.1002/anie.202515651