图 “孤立度”描述符和催化剂选择性的火山型关系
在国家自然科学基金项目（批准号：22121004、U22A20409、U1862207）资助下，天津大学巩金龙团队在计算描述符指导催化剂设计方面取得进展。研究成果以“采用‘孤立度’描述符设计单位点合金催化剂（Designing Single-Site Alloy Catalysts using a Degree of Isolation Descriptor）”为题，于2023年3月27日在线发表于《自然•纳米技术》（Nature Nanotechnology）杂志上。论文链接：https://www.nature.com/articles/s41565-023-01344-z。
随着丙烯需求的日益增长，丙烷直接脱氢制丙烯在近年来引起了广泛关注。与传统的实验试错法相比，通过理论计算开发具有预测能力的描述符可加速催化剂的设计进程。然而，如何合理描述合金催化剂中位点的微观环境，并提炼出能够直接与催化性能关联的描述符仍具有巨大的挑战。
该团队基于PtM（Pt：铂，M为3-5d过渡金属）单位点合金中电子效应与几何效应，发展了一种能够描述位点微环境，进而直接预测丙烷脱氢催化性能的方法。通过引入电子项和几何项，分别量化Pt和吸附质之间的排斥作用，构建了“孤立度”（ϕ）描述符。该描述符成功用于多种PtM单位点合金催化剂上丙烯选择性的预测，与丙烯选择性呈现火山型关系，说明适度的活性位和吸附质之间的相互作用是取得最佳选择性的关键（图），并指导实验开发了高效PtMn单位点丙烷脱氢催化剂。
该研究工作探寻催化反应中的电子效应和几何效应的本质关系，并将其转化为直观易得的反应描述符，有助于快速筛选和设计高效的工业催化剂，对推动催化剂理性设计具有重要意义。