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图. 双层CrI3中源于反铁磁结构的二次谐波响应（左）和H型双层CrBr3的铁磁性自旋极化隧穿测量（右）
在国家自然科学基金项目（批准号：11427902, 11674063）等的资助下，由复旦大学与美国华盛顿大学等单位合作，基于自主设计和研制的低温强磁场非线性磁光显微镜和自旋极化扫描隧道显微镜，在二维磁性材料双层三卤化铬（CrX3）中发现了由范德瓦尔斯层间堆叠结构关联的铁磁、反铁磁磁性，为理解范德瓦尔斯作用下的磁耦合机理提供了关键性的实验证据。两项成果以“Giant Nonreciprocal Second-harmonic Generation from Antiferromagnetic Bilayer CrI3”（反铁磁双层三碘化铬中巨大的非互易二次谐波产生）和“Direct Observation of Van der Waals Stacking-dependent Interlayer Magnetism（范德华尔斯堆叠依赖的层间磁耦合的直接观测）”为题，分别于2019年8月和11月发表在Nature（《自然》）和Science（《科学》）杂志上。文章链接：https://www.nature.com/articles/s41586-019-1445-3和https://science.sciencemag.org/content/366/6468/983。
近年来，新兴的二维磁性材料备受瞩目。由于二维磁性材料的范德华尔斯作用力较弱，层间堆叠结构可以在原子级尺度进行人工设计和制造，进而有可能影响其磁耦合特性，为新型二维自旋器件的研制提供新思路。然而，层间堆叠方式与磁耦合效应间的关联机制不甚明晰，缺乏直接的实验证据。
针对这一问题，复旦大学物理学系吴施伟、高春雷教授与美国华盛顿大学许晓栋教授合作，在双层磁性半导体双层三碘化铬（CrI3）中观测到源于层间反铁磁结构的非互易二次谐波非线性光学响应。进一步通过观测偏振极化的二次谐波信号，发现双层三碘化铬的堆叠结构不具备三重旋转对称性，与体材料的低温结构菱形（rhombohedral）晶系存在矛盾。深入对比发现，双层三碘化铬却与体材料的高温结构单斜（monoclinic）晶系相吻合，都具备镜面对称性。这一结果和国际上新近发表的关于范德瓦尔斯堆叠结构与层间铁磁、反铁磁耦合的关联作用的理论计算结果相吻合，进而为理解双层三碘化铬的层间反铁磁磁耦合提供了第一手的实验证据。非线性二次谐波也成为研究二维磁性的新方法。
随后，该团队运用原位化合物分子束外延生长技术和自旋极化扫描隧道显微镜相结合的实验手段，在原子级层面精确地测量到双层二维磁性半导体溴化铬（CrBr3）层间堆叠与磁耦合之间的关联。前期研究表明，CrBr3和CrI3的体材料和单层薄膜都具有面外易轴的铁磁性，且两者体材料的晶体结构相似。然而，经由机械剥离而得的双层CrI3和CrBr3却分别呈现出了反铁磁性和铁磁性，这一反常现象引起了人们的广泛研究兴趣。在实验中，团队发现双层的CrBr3具有两种不同的转动堆叠结构（H型和R型），这两种原子结构均是在相应体材料中从未发现过的全新堆叠结构。在H型堆叠的CrBr3双层膜上观测到了铁磁性的磁各向异性，而在R型堆叠上却观测到了层间反铁磁构型。
这一实验发现率先在原子级尺度阐明了CrBr3堆叠结构与层间铁磁、反铁磁耦合的直接关联，为理解三卤化铬家族中不同成员的迥异磁耦合提供了指导，有望为新型二维自旋器件提供全新的研制思路。