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    我国学者发现具有自稳定能力的钯(Pd)基高效金属玻璃电解水催化剂

    日期 2016-10-21   来源:工程与材料科学部   作者:郑雁军  【 】   【打印】   【关闭

      在国家自然科学基金项目(项目编号:51271195,51172275,51372271,51672029)资助下,中国科学院物理研究所汪卫华研究员研究组、中国科学院北京纳米能源与系统研究所孙春文研究员课题组及北京计算科学研究中心管鹏飞研究员课题组通过合作,在水分解制氢催化剂方面取得重要进展,揭示了提高催化剂稳定性的一种新机制,为非贵金属催化剂的发展带来了新的曙光。相关研究成果以“A Highly Efficient and Self-Stabilizing Metallic-Glass Catalyst for Electrochemical Hydrogen Generation(高活性自稳定的金属玻璃电化学制氢催化剂)”为题在Advanced Materials发表。论文链接:http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201603880/full。

      通过低能耗途径分解水获取清洁高热值的氢气,是解决人类所面临能源和环境困境最理想的途径之一,而稳定的高活性催化材料是成功的关键。但是,目前已知的诸多高催化活性材料体系,比如Pt/C(铂/碳),长期稳定性问题一直没有得到很好地解决。

      值得注意的是,目前的高催化活性材料体系,绝大多数都是晶体结构。课题组研究人员发现钯(Pd)基金属玻璃作为电化学分解水的催化剂,同时表现出优异的催化活性和令人振奋的自稳定性。金属玻璃是通过快速冷却高温熔体形成的非晶态金属,其原子排列短程、中程有序而长程无序,因此具有不同于晶态合金的独特性能。他们选用具有优异玻璃形成能力的Pd40Ni10Cu30P20体系,发现该材料具有和商用10wt% Pt/C(铂/碳)催化剂相比拟的起始催化活性,但拥有更加优异的长期稳定性。在使用循环中,其催化活性是逐渐增加的,1万次循环后的催化活性甚至比初始状态还好。不仅如此,使用超过4万秒后,其效率仍然可以保持在100%左右,这和商用Pt/C(铂/碳)催化剂在使用中的快速衰减形成了非常鲜明的对比。通过与文献中已经报道的大约100种晶态催化材料比较,该金属玻璃的性能要优于其中的大多数,并且具有独特的自稳定性。

      基于X射线光电子能谱、电化学阻抗谱分析及第一性原理计算,课题组研究人员发现金属玻璃表面丰富的局域结构与化学不均匀性及其演化是该钯(Pd)基催化剂具备优异性能的微观结构起源。金属玻璃表面具有丰富的与局域化学元素分布相关的高活性位点,在催化反应过程中发生的选择性去合金化,使得反应初期该钯(Pd)基催化剂表面高活性位点的比例增加,进而呈现出催化活性上升的趋势。另一方面,金属玻璃表面本征的不均匀性导致了丰富的高活性位点类型,具有减缓性能衰减的优势。与此形成对照的是,晶态材料的活性位点类型非常单一,很容易衰减。




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